Neil é Patrick, casado com Grace (Jayma) e diretor de marketing de uma empresa de cosméticos. Sua chefe é Odile (Sofia Vergara), a linda gerente da empresa, que espera um sucesso estrondoso de seus produtos e joga sua confiança em Patrick. O mundo deles é revirado de ponta-cabeça quando surgem os pequenos seres azuis na cidade.
Atrás dos Smurfs, obivamente não poderia deixar de aparecer o feiticeiro com o maior desejo por eles que já existiu no mundo mágico: Gargamel. O ator Hank Azaria é o vilão da história, ainda buscando caçá-los para extrair sua essência tão valiosa. O ator é reconhecido por seus trabalhos de dublagem nos Simpsons, com os personagens policial Wiggum, Moe e Apu, entre outros. Ainda no elenco real, vemos Tim Gunn como o assistente de Odile, em um papel muito próximo daquele que o ator executa em suas participações no Project Runaway.
No elenco dos dubladores, temos Jonathan Winters como Papai Smurf, Alam Cumming com Corajoso, Katy Perry dando a voz para a Smurfete, Fred Armisen para o Smurf Gênio, George Lopez para Ranzinza e Anton Yelchin para Desastrado.
Grace:
Gargamel
Patrick
Katy Perry dublou Smufete
As unhas de Katy
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